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学术报告与材料研究前沿
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我院青年教师在Angew Chem发表最新合作研究成果
发布日期:2022-04-27   浏览次数:

       近日,江苏大学材料科学与工程学院联合美国纽约州立大学布法罗分校、匹兹堡大学、橡树岭国家实验室和俄勒冈州立大学等多所美国研究机构在国际知名期刊《德国应用化学》《Angew Chem Int Ed》上发表题为 “Atomically dispersed dual-metal site catalysts for enhanced CO2 reduction: Mechanistic insight into active site structures” (DOI: 10.1002/anie.202205632) 的研究工作。我院青年教师李毅为第一作者,杨娟教授、武刚教授、王国峰教授和冯振兴教授为共同通讯作者,江苏大学材料科学与工程学院为论文第一通讯单位。原文链接:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202205632


       随着时间的推移,全球对于能源的需求日益增加,不可再生化石燃料将无法满足人类社会的能源需求。在这庞大的需求背后,世界环境、气候和生物多样性越发的像风中残烛,奄奄一息。电化学二氧化碳还原技术可将可再生太阳能和风能储存在碳基燃料和化学品中,减少人为的二氧化碳排放,该方式是能源储存道路上不错的选择,但是却止步于高效优越催化剂的研发。

       目前,二氧化碳电化学还原制一氧化碳是实现上述储能方案最有效的途径之一。碳负载氮配位单金属位点催化剂(M-N-C, M = Fe, Co, Ni)是一类典型的电化学二氧化碳还原制一氧化碳催化剂,其一氧化碳选择性高、可产生工业级水平的高电流密度(Y. Li, et al. 2022, https://doi.org/10.1039/D2EE00318J),具有工业化生产潜力,是缓解温室效应和实现绿色碳循环的有效技术路径。然而,通过调控M-N键结构和配位来进一步提高单金属位点催化剂的活性和选择性受到了极大限制。

       有鉴于此,本论文作者们通过设计双金属活性位点进一步拓宽M-N-C催化剂的配位环境和探索更高效的金属活性位结构,相较于其他组合,Ni-Fe双金属催化剂展现出最高效的电催化二氧化碳还原活性和选择性。借助于先进的球差电镜和Michael Zachman博士的专业技术,清楚地表征了双金属位点的形貌,基于可靠的同步辐射光谱分析和拟合以及第一性原理计算,预测了最可能的双金属催化位点结构(2N-bridged (Fe-Ni)N6),在此结构中Ni和Fe双金属间的协同作用能够产生更优的*COOH中间产物吸附和*CO脱附,展现出优于FeN4和NiN4单金属位点的更高电催化二氧化碳还原制一氧化碳本征催化活性和选择性。


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